活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

　　四溴雙酚A被廣泛用作紙張，紡織品和塑料產品中的添加劑或阻燃劑，尤其是電子產品，可以減少易燃性。問題是在水，沉積物，滲濾液等環境樣品中檢測到四溴雙酚A。由于它會對人與環境有害，因此，工業上需要去除后才能排放，去除方法包括氧化，熱解和吸附等。其中，活性炭吸附由于其廉價，效果好和便于后續操作而成為比較受歡迎的處理方法之一。但是商業活性炭的原材料椰子殼，木材，煤等成本越來越高導致使用活性炭大規模廢水處理的價格變高了。所以我們要開發一種比較便宜好獲取的植物材料來大規模生產合適的活性炭。

　　本研究利用好獲取的植物材料制備了一種新型多組活性炭，研究了水性四溴雙酚A的吸附性能和特異性機理。制備后，測定活性炭的物理化學特征。然后探討了不同外源因素對吸附的影響，推導出相關的推動因素，包括初始pH，離子強度等。。此外，多種模型描述了吸附動力學和熱力學，分析了吸附性能和機理。最后，還研究了活性炭的再生和再循環。基于這些結果，獲得并改進了對吸附機理的深入理解以及活性炭的吸附。

　　易獲取廉價植物制成的活性炭的特征

　　經過多次測量來表征制備的活性炭的物理化學性質。首先，通過TEM和SEM圖像證明了活性炭的形態和微觀結構(圖1)。活性炭的TEM觀察表明，碳具有顯著分層的多孔結構，具有蜂窩狀形狀(圖1a)。并且SEM(圖1b)觀察呈現出在活性炭上具有孔的粗糙且不規則的表面。根據BET結果，它可能與吸附劑的孔隙率有關，因此導致高比表面積達到900左右。孔徑分布曲線在圖1c表示。此外，活性炭的等電點是根據pH值的函數從zeta電位的變化趨勢中確定的。如圖1d所示活性炭表面在非酸性條件下是電負性的。

　　圖1：活性炭的SEM(a)和TEM(b)孔徑分布(c)pH(d)活性炭的zeta電位。

　　吸附實驗方法

　　對于典型的批量實驗，將15mg活性炭加入100ml四溴雙酚A溶液中，在250ml燒瓶中在給定pH下選擇濃度。然后將燒瓶置于溫控培養搖床中，在給定溫度下以175rpm轉速。以指定的時間間隔對上清液取樣，并通過0.22μm過濾器過濾用于分析。所有實驗一式三份進行，平行實驗之間的差異小于5%。使用的所有玻璃器皿通過超聲波在40kHz下清潔30分鐘，然后在使用前干燥。

　　環境因素對四溴雙酚A吸附的影響

　　pH是影響吸附性能的重要因素之一，它決定了活性炭表面的表面電荷以及溶液中吸附質的現有形態。考慮到四溴雙酚A在非堿性溶液中的不溶性，在初始pH值在9.0-12.0范圍內變化的情況下進行實驗。如圖2所示，吸附在活性炭上的四溴雙酚A減少了84%，溶液中初始pH值從9.0增加到12.0，表明堿性條件不利于吸附。根據pH的函數分子和陰離子形式的分布，在堿性條件下，四溴雙酚A主要被電離成單價或二價陰離子。隨著pH值超過9.0，則活性炭表面上的這些官能團的脫質子化了，例如-COO-，-O-，等。導致吸附能力的降低是由于活性炭表面之間的增強的靜電斥力和四溴雙酚A。此外，由于強堿性溶液中氫鍵的減少，這是由增強的電荷排斥阻止的，當pH從10.0增加到12.0時，活性炭對四溴雙酚A吸附嚴重降低。

　　圖2：初始pH對用活性炭吸附四溴雙酚A的影響。

　　腐殖酸在通過死亡植物的微生物降解而衍生的天然水中普遍存在，其總是伴隨四溴雙酚A。因此，它的共存對四溴雙酚A的吸附效果是有影響的。根據四溴雙酚A在不同濃度腐殖酸下被活性炭吸附的結果(圖3)，當腐殖酸濃度小于10mg L-1時，吸附容量顯著降低，而隨著腐殖酸濃度的持續增加，活性炭吸附四溴雙酚A增強。腐殖酸的基本結構是芳香環和脂環環，與羧基，羰基，醌基，羥基和甲氧基連接。所有這些結構都可以形成π-π相互作用，與活性炭形成氫鍵，這可能是由于腐殖酸和四溴雙酚A在活性炭上的競爭性吸附，從而降低了四溴雙酚A的去除效率。高濃度腐殖酸吸附的輕微增加可能是由于游離四溴雙酚A吸附到吸附到活性炭表面的腐殖酸。

　　圖3：腐殖酸對使用活性炭吸附四溴雙酚A的影響。

　　活性炭對四溴雙酚A的吸附機理

　　根據先前研究的多種吸附動力，包括靜電相互作用，氫鍵，π-π相互作用，疏水效應等。基于這些結果，進一步提出了四溴雙酚A在活性炭表面上的可能吸附過程(圖4)。由此可以推斷，由于苯環和活性炭表面上的-OH基團，π-π相互作用可能在吸附過程中起重要作用，因為給電子官能團可能增強四溴雙酚A芳環的π-給體強度。氫鍵也對吸附產生顯著影響，活性炭可作為氫鍵供體，依賴于-OH基團和表面上的芳環，產生更好的吸附能力。此外，根據動力學模型分析的結果，吸附劑和吸附物之間可能存在電子交換或共價鍵。

　　圖4：使用活性炭吸附四溴雙酚A的示意圖。

　　本研究采用廢棄易獲得的植物材料制備活性炭，其表面具有豐富的官能團，可很好的去除四溴雙酚A，對有機污染物具有良好的吸附性能。在多重表征和實驗分析的基礎上，證實了π-π相互作用和氫鍵是吸附的主要推動力。對吸附性能和機理的深入了解將為活性炭在廢水處理中的應用提供有價值的數據。

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