活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

　　活性炭是電吸附過程中最常用的電極材料，例如用電容去離子水進行水脫鹽。電容去離子是通過與通常由活性炭制成的帶電電極的靜電相互作用從水溶液中除去離子的循環過程。在目前的工作中，我們研究了鹽混合物對兩種不同的一價離子氯離子和硝酸鹽的離子選擇性。我們在活性炭中進行吸附實驗(即，不施加電壓)，以及電吸附實驗(即，基于在兩個碳電極之間施加電壓)。我們的結果表明，在吸附和電吸附過程中，活性炭除去的硝酸鹽比氯化物多得多。在平衡狀態下，離子選擇性并不強烈依賴于水的組成，而是取決于電容去離子水中的充電電壓，在電吸附過程中，離子選擇性是時間依賴性的。

　　吸附實驗：活性炭對硝酸鹽具有選擇性

　　圖1顯示了沒有硝酸鹽和氯化物作為活性炭顆粒的微孔中的濃度硝酸鹽沒有至氯化物溶液中的平衡濃度比。觀察到硝酸鹽吸附，即氯化物濃度為硝酸鹽的三倍。AC的表面化學與官能團的存在有關，所述官能團是酸性基團，主要是含氧基團。這些官能團可以離解或質子化，從而誘導與溶液中的離子的吸引或排斥相互作用。由于離子和官能團之間相互作用的強度對于所有離子都不相同，我們觀察到對離子優先吸附的影響。在圖1中，我們還顯示了四條理論曲線，其描述了溶液中的每種離子與不帶電的活性炭之間的相互作用，作為擬合參數。這些結果表明，通常用于制造電容去離子電極的商業活性炭材料具有有利于吸附電容去離子的親和力。

　　圖1：在不帶電的活性炭粉中吸附。

　　初始離子濃度對電容去離子選擇性的影響

　　圖2a和圖2b顯示了平衡電吸附數據分離因子沒有和離子吸附容量作為的函數硝酸鹽至氯化物溶液中的濃度比。我們觀察到了平衡電吸附數據與離子吸附容量一起增加硝酸鹽至氯化物進料溶液中的濃度比。在圖2b中，我們看到隨著初始增加硝酸鹽至氯化物氯-濃度比，濃度之差硝酸鹽和氯化物在微孔中增加。然而，在達到平衡之前，優先離子電吸附由初始濃度比確定：溶液中具有最高濃度的離子主要是電吸附的。

　　圖2：電容去離子中的離子電吸附。

　　充電電壓對CDI離子選擇性的影響

　　圖3a顯示了這一點分離因子隨充電電壓降低，但親和效應不會減少很多，并且在高電壓下也繼續發揮重要作用。充電和離子吸附容量隨充電電壓的增加而增加。圖3d顯示充電效率遠低于單位，這可以通過在充電步驟開始時從活性炭表面解吸共離子來解釋。

　　圖3：電容去離子中的離子電吸附。

　　硝酸鹽和氯化物的電吸附：離子選擇性由動力學和平衡控制

　　圖4a顯示了硝酸鹽濃度連續下降約30分鐘，直至達到恒定值，而氯化物濃度僅降低約15分鐘。此后，我們觀察到了增加氯化物溶液中的濃度，這意味著硝酸鹽離子逐漸取代氯化物離子。支持我們優先吸附的研究結果硝酸鹽過度氯化物在平衡時，我們還進行了兩階段電吸附實驗。我們觀察到了增加氯化物濃度，而硝酸鹽濃度降低。加入硝酸鹽后約15分鐘沒有3-，我們觀察到只有輕微的濃度變化。

　　圖4：溶液中的陰離子濃度和作為時間函數的分離因子

　　在這項工作中，我們提出了硝酸鹽和氯離子的吸附和電吸附數據。在平衡時，我們觀察到微孔中硝酸鹽優先吸附在氯化物上。有幾個因素可以促進離子的優先電吸附，例如離子的水合尺寸和離子與活性炭表面之間的相互作用。由于硝酸鹽和氯化物的水合尺寸相等，我們得出結論，硝酸鹽優先吸附在氯化物上是由于離子與活性炭表面之間的化學相互作用。我們還預測微孔中硝酸鹽和氯化物之間的選擇性。我們包括一個親和項來描述硝酸鹽優先吸附到微孔中。盡管該親和項與離子或微孔的任何特定性質無關，但它確實描述了離子與不帶電的活性炭顆粒之間的相互作用。我們承認這種相互作用受表面化學和離子性質的影響。

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