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砷是最普遍的飲用水有關的問題之一,可溶性砷可以在水中以無機和有機形式存在。無機砷化合物(例如主要存在于地下水中的化合物)具有危害性高,而有機砷化合物(主要存在于海產品中)危害較小。此外,無機砷可以以幾種氧化態出現,這取決于水的物理化學特性,但在天然水體系中,它主要被發現為三價坤或五價砷。在本文中,我們介紹了一種創新的基本碘浸漬的活性炭,以氧化能力為特征,開發并應用于在富含砷的水中將亞砷酸鹽氧化成砷酸鹽。進行分批和柱實驗以測試材料的氧化能力。還進行了與通常用于砷處理系統的氧化劑的比較。此外,該材料已與鐵基砷吸附劑一起進行測試,以驗證其是否適合飲用水的去砷化。
用于活性炭制備的材料
基本碘浸漬活性炭通過在顆粒狀活性炭上浸漬基本碘,通過多碘化物濕法處理來制造。多碘化物化學前體是NaI 3在水溶液中的反應制備。然后將活性炭加入NaI 3溶液中以實現碘的浸漬。最后,過濾混合物,用蒸餾水洗滌(以除去未反應的碘)并干燥,得到最終材料浸漬活性炭。我們生產了各種類型的浸漬活性炭,它們具有不同的聚碘化物負載,并經過廣泛的測試和應用測試。
基本碘浸漬活性炭表征
圖1顯示了碘浸漬活性炭的SEM圖像。生產過程不影響活性炭的表面,并且在浸漬過程之前比較碘浸漬活性炭和活性炭沒有觀察到表面差異。EDS結果顯示顆粒上存在碘,證實了浸漬的成功。
圖1: 基本碘浸漬活性炭的SEM圖像和EDS元素分析。
砷氧化:快速小規模柱實驗
將5ml直徑為1.2cm的注射器裝入3cc的碘浸漬活性炭,以形成2.5cm長的填充柱。將棉濾器置于柱的末端,以避免活性炭的損失。使用設定為10ml/分的蠕動泵,將50mg/L砷溶液從頂部到底部連續地在柱中流動。溶液通過柱子,從底部噴嘴排出,并以150ml的份數收集,用于定期pH監測。此外,在完成每次150ml的回收之后,從塑料小瓶中的噴嘴取出從柱中排出的下列1ml溶液用于砷化學分析。當50mg/L砷溶液的氧化效率低于90%(意味著砷酸鹽濃度低于45mg/L)時,停止試驗。
圖2:組合(氧化和砷吸附)柱實驗的方案。
與砷吸附劑結合使用
基于氧化實驗的結果,為了測試在完整的砷處理系統中的適用性,即能夠氧化亞砷酸鹽和去除砷的系統,我們還使用碘浸漬活性炭結合進行批量和柱子測試。鐵浸漬活性炭,遵循基于鐵鹽蒸發浸漬的方法。批次實驗比較了來自亞砷酸鹽污染的地下水的砷吸附動力學,有或沒有碘浸漬活性炭的初步氧化。相反,柱實驗通過連續柱實驗測試了兩種機制的實時協同作用,其中亞砷酸鹽污染的地下水首先在填充有碘浸漬活性炭的柱中流動,然后在填充有鐵浸漬活性炭的柱中流動。
柱實驗結果
我們的柱實驗可以被認為是一種壓力測試,因為亞砷酸鹽的含量遠遠高于天然水中常見的濃度。也使用如此高的濃度以不過度延長實驗時間。在基于蒸餾水的實驗中,并且使用碘浸漬活性炭,測得砷的氧化效率大于90%直至1.5L被氧化,并且在對于1cc碘浸漬活性炭,氧化能力為約25mg砷。之后,氧化效率逐漸降低,在2.5L左右下降至低于50%(圖3a)。
圖3:柱式研究中的砷氧化速率性能使用3cc碘浸漬活性炭在輸出水中的砷酸鹽濃度。
活性炭在砷吸附系統中的整合
采用分批程序作為測試亞砷酸鹽氧化與砷吸附的整合的第一種方法。批量實驗的條件類似于檢查亞砷酸鹽氧化動力學的條件。將碘浸漬活性炭和鐵浸漬活性炭的量引入加入亞砷酸鹽的地下水(天然不含砷)中并混合4小時。確定碘浸漬活性炭的量是因為氧化實驗表明這樣的量允許亞砷酸鹽在4小時內完全氧化。在10分鐘,1小時3小時和4小時后取樣1ml的等分試樣,通過過濾器過濾并分析總砷。進行相同的實驗,僅在亞砷酸鹽加標地下水中引入鐵浸漬活性炭。分析結果允許計算每個采樣步驟中砷吸附的百分比。碘浸漬活性炭的氧化顯著提高了鐵浸漬活性炭的砷吸附效率(圖4)。
圖4:使用或不使用碘浸漬活性炭時,鐵浸漬活性炭上砷吸附動力學的比較。
我們證明了碘浸漬活性炭在地下水中亞砷酸鹽氧化中的適用性。柱試驗的結果表明,測試的兩種碘浸漬活性炭的氧化效率很好。因此,碘浸漬活性炭可以提高砷吸附介質(例如氧化鐵或鐵改性的活性炭)的效率。另外使用碘浸漬活性炭代替通常用于亞砷酸鹽氧化的氧化劑的主要優點是持久的氧化能力,固態和沒有直接的化學危害。這些特征允許水處理系統的更簡單設計(不需要用于氧化劑的定量給料裝置),并且易于安全地運輸和處理。
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