活性炭國(guó)家專精特新“小巨人”企業(yè)活性炭產(chǎn)學(xué)研合作

　　對(duì)羥基苯甲酸甲酯是一種防腐劑，由于其抗菌和抗真菌特性，廣泛用于食品工業(yè)。由于能對(duì)地表水，飲用水和土壤產(chǎn)生危害造成環(huán)境污染，所以被認(rèn)為是所謂的新興污染物之一。在本文介紹的研究中，從平衡和熱力學(xué)數(shù)據(jù)開始闡明了對(duì)羥基苯甲酸甲酯吸附到活性炭上的機(jī)理。在具有不同表面化學(xué)性質(zhì)，不同pH和離子強(qiáng)度水溶液的三種活性炭上進(jìn)行吸附測(cè)試。

　　常規(guī)廢水處理設(shè)施通常包括使用活性污泥工藝的生物系統(tǒng)，而高級(jí)處理也可包括三級(jí)處理工藝，例如反滲透，臭氧化和高級(jí)氧化技術(shù)。然而，目前可用的各種水處理方法都沒有專門用于去除這類污染。然而，粒狀活性炭和粉末狀活性炭在飲用水處理，以除去化學(xué)物品等被越來越多地采用，因此，活性炭的使用也可熟練擴(kuò)展到各種廢水處理中。在這本期實(shí)驗(yàn)中，測(cè)試了三種活性炭作為吸附劑，活性炭和通過相同的熱處理獲得的兩種活性炭(炭A和炭B)，但在不同的溫度下進(jìn)行，即分別是800和900℃。處理溫度的選擇是基于可能存在于活性炭表面上的官能團(tuán)的熱不穩(wěn)定性，并且旨在獲得具有不同質(zhì)地和化學(xué)性質(zhì)的兩個(gè)樣品。

　　圖1：活性炭的氮吸附等溫線。

　　可以觀察到，由于在解吸分支中形成的小磁滯回線，活性炭普遍具有微孔性，這表明毛細(xì)孔凝結(jié)很小，因此中孔的量較少。通過QSDFT方法獲得這幾種活性炭的總體積和孔徑分布，假設(shè)孔為狹縫圓柱形。圖2顯示了三種研究的活性炭的孔徑分布，可以確認(rèn)，對(duì)于所有活性炭樣品，主要存在于1.0-1.5nm區(qū)域的微孔，而對(duì)于活性炭A，也可以檢測(cè)到少量的中孔。

　　圖2：活性炭的孔徑分布。

　　對(duì)羥基苯甲酸甲酯在活性炭上的吸附

　　根據(jù)活性炭的特性，吸附現(xiàn)象受活性炭性質(zhì)的影響，與吸附物的物理化學(xué)性質(zhì)相關(guān)的某些方面可以與其在給定吸附劑上的吸附容量直接相關(guān)，考慮到諸如pH和離子強(qiáng)度的變量可以改變結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)溶質(zhì)。對(duì)羥基苯甲酸甲酯難溶于水和HCl溶液，其在堿性pH溶液中的溶解度增加，因此預(yù)計(jì)吸附物-溶劑相互作用在酸性pH下較弱并且隨pH增加。向培養(yǎng)基中加入NaCl可降低鹽酸對(duì)羥基苯甲酸酯的溶解度，但不利于分子與水之間的相互作用。另一方面，pKa隨離子強(qiáng)度的變化而略微變化。

　　圖3：分別顯示了在不同溶液中三種活性炭在20℃下對(duì)羥基苯甲酸甲酯的吸附等溫線。

　　從圖3可以看出，在所有測(cè)試的實(shí)驗(yàn)條件下，當(dāng)平衡濃度較低(即<0.1mmol L-1)時(shí)，對(duì)羥基苯甲酸甲酯吸附量的差異三種活性炭最小，而對(duì)于較高的平衡濃度，活性炭A表現(xiàn)出最高的性能，活性炭和活性炭B具有相似的行為，除非離子強(qiáng)度發(fā)生變化。事實(shí)上，在后一種情況下，熱處理樣品顯示出最佳性能并且?guī)缀跸嗨啤�為了詳�?xì)分析檢索到的結(jié)果，需要進(jìn)一步調(diào)查，建模分析可能會(huì)有所幫助。

　　在四種不同的溶液中，炭B和活性炭的甲基對(duì)羥基苯甲酸甲酯吸附能力幾乎相似，這主要?dú)w因于它們相似的物理化學(xué)特性。然而，可以進(jìn)行更精細(xì)的分析，同時(shí)還考慮吸附劑和吸附物的化學(xué)性質(zhì)。對(duì)于所有研究的活性炭，不同pH下溶液之間的吸附容量等級(jí)相同，即使差異很小。到目前為止，確認(rèn)在NaCl溶液中的吸附是較低的。的確，這幾種活性炭對(duì)羥基苯甲酸甲酯的吸附應(yīng)該也分析了被吸附物-吸附劑系統(tǒng)的化學(xué)性質(zhì)和本研究采用的實(shí)驗(yàn)條件。

　　為了確定酯基在吸附質(zhì)-吸附劑相互作用中的貢獻(xiàn)，從對(duì)羥基苯甲酸甲酯-活性炭和苯酚-活性炭的相互作用焓開始計(jì)算相互作用的焓酯-活性炭。對(duì)于該計(jì)算，假設(shè)焓是分子的加成組成性質(zhì)，因此對(duì)羥基苯甲酸甲酯-活性炭的相互作用焓對(duì)應(yīng)于苯酚和酯與活性炭相互作用焓的總和。圖4中顯示了對(duì)羥基苯甲酸甲酯-活性炭，苯酚-活性炭和酯基團(tuán)在水中吸附物-吸附劑的相互作用中的貢獻(xiàn)。

　　圖4：在吸附質(zhì)-吸附劑與活性炭在水中的相互作用中。

　　這項(xiàng)工作研究了對(duì)羥基苯甲酸甲酯在3種不同活性炭上的吸附，這是通過在不同pH和離子強(qiáng)度水溶液中對(duì)相同原始樣品活性炭進(jìn)行熱處理而獲得的。800和900℃的熱處理確定了活性炭堿度的增加。然而，僅800℃的熱處理使得表觀面積和微孔體積相對(duì)于原始樣品顯著增加，并且由于這些原因，對(duì)于活性炭A，對(duì)羥基苯甲酸甲酯的吸附是有利的。對(duì)于所有研究的活性炭，不同溶液pH值之間的吸附容量等級(jí)導(dǎo)致相同的H2O+NaOH>HCl，即使差異很小，而NaCl溶液中的吸附容量是迄今為止最低的，因?yàn)樗�陽離子對(duì)羥基苯甲酸甲酯的芳環(huán)與溶劑之間的π電子相互作用。通過活性炭石墨層和對(duì)羥基苯甲酸甲酯分子之間的π-堆積形成相互作用被證實(shí)在對(duì)羥基苯甲酸甲酯吸附中起重要作用。

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