活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

　　煙氣脫硫需要具有高硫容量和易再生能力的活性炭。由于微孔有利于二氧化硫的吸附，所以活性炭的分層結構對于二氧化硫去除是理想的吸附劑，而中孔材料能促進氣體擴散和最終產物H 2 SO 4的儲存。在此，通過新材料和隨后的活化合成活性炭，用于去除二氧化硫，并與也具有分級孔結構的煤質活性炭進行比較。此外，這兩種活性炭吸附劑的水洗再生性能相對較高，為孔結構中的傳質阻力提供了新的見解。

　　隨著經濟的發展，煤消耗排放出大量SO 2導致嚴重的空氣污染。在煤耗和高硫煤的使用持續增加將導致更嚴重的SO 2的污染。近幾十年來，有些地區在石灰石-石膏濕法煙氣脫硫方面投入巨大。然而，這種技術耗水量太大，低市場價值的副產物，二次污染的窘境，和CO 2逸出等眾多缺點。活性炭材料對于除去SO 2除了可以節約用水，還可以對多元硫資源進行回收，吸附劑循環的優點，整體增加了利用率和減少對環境的影響。目前用于煙氣脫硫的活性炭主要是微孔和中孔分層煤質活性炭。

　　二氧化硫吸附測量

　　二氧化硫吸附實驗在固定床反應器中使用2.5g樣品在40或80攝氏度下進行。實驗系統由管式反應器組成，放置在具有閥和質量系統的立式爐中。流量控制器。質量流量控制器分別用于控制SO 2，O 2和N 2的流量。通過在水浴中在固定溫度下鼓泡N 2氣流來引入水蒸氣。通過調節N 2攜帶流量來控制H 2 O的流量。使用在線傅里葉變換紅外氣體分析儀連續監測SO 2，O2，反應器入口和出口的H 2 O濃度。此外，在實驗裝置中設置旁路以允許在將氣體混合物引入反應器之前測量SO 2，O 2和H 2 O濃度。在不同實驗中使用的入口氣體體積組合物是1500ppm SO 2，有或沒有5%O 2，有或沒有10%H 2 O，具有N 2平衡，并且總流速為1.2L·min-1。值得一提的是，先前的工作發現入口氣體中的CO 2不會影響SO 2去除行為。通過氣體分析儀實時記錄入口和出口處的SO 2濃度來定義SO 2去除效率與時間的關系。

　　水洗再生

　　水洗再生通過從內孔中提取吸附物H 2 SO 4來回收飽和吸附劑，這取決于水中的H 2 SO 4差異濃度。首先，將2.5g廢活性炭用磁力攪拌棒在100mL水中攪拌15至75分鐘的適當時間。過濾并隨后在100攝氏度下干燥12小時后，獲得再生活性炭并重新用于脫硫。

　　兩種不同活性炭吸附劑的結構

　　我們制備了兩種活性炭吸附劑，包括具有分級孔結構的煤質活性炭和有序中孔活性炭，其中微孔嵌入中孔壁中。活性炭的TEM圖像和相應的傅立葉衍射圖顯示在圖1a中。TEM圖像似乎具有各向同性的橫截面結構，顯示出孔的隨機取向。相反，圖1b顯示中孔炭樣品的二維有序中孔結構的存在。在CO 2活化后燃燒51.9%，有序結構仍然如圖1c所示，表明在CO 2處理下有序的細觀結構得到很好的保留。

　　圖1. 分級多孔活性炭的形態特征。

　　二氧化硫吸附劑的去除性能

　　二氧化硫吸附是活性炭中隨后氧化和硫酸形成反應的第一步。所述SO 2獨立吸附動力學進行了研究用于活性炭和中孔炭的樣品。數據表明，SO 2去除效率在初始階段達到100%，然后隨吸附時間迅速下降。此外，對于兩種碳質吸附劑，隨著孔體積的增加，去除效率和穿透時間隨著燃燒的增加呈現增加的趨勢。

　　為了更好地理解孔結構的作用，我們研究了活性炭吸附劑中孔徑和孔隙模式的影響。從結構表征來看，超微孔體積和微孔體積似乎直接影響不同樣品的SO 2吸附能力。考慮到煙氣中存在O2和H2O導致活性炭吸附劑中的一系列催化氧化和H 2 SO 4形成反應，研究了模擬煙氣中的SO 2去除動力學，如圖2所示。不同于SO 2去除效率迅速下降在SO 2分離吸附過程中，在15分鐘內，SO 2去除效率逐漸下降到一個值，并且幾乎保持穩定，如紅色框中所示。相比之下，中孔活性炭大大提高了硫容量，如圖2所示。具有相似微孔特征的活性炭比中孔少25%的硫容量。因此，不同的SO 2去除動力學和硫容量表明，在O2和H2O存在下，中孔和孔隙模式應對SO 2的去除產生耦合影響。

　　圖2.活性炭和中孔活性炭樣品的SO 2去除效率與時間的關系。

　　吸附劑的再生和循環穩定性能

　　為了比較水洗再生對脫硫后活性炭樣品的影響，研究了硫容量與活性炭和中孔活性炭的循環次數，如圖3所示。活性炭的工作硫容量總體呈下降趨勢，第一次脫硫時為75.6 mg·g-1，第8次循環為46.2 mg·g-1，減少率為40.5%，如下圖所示。圖3a。結果表明，飽和吸附劑對H 2 SO 4的不完全解吸對循環SO 2有明顯的負面影響活性炭的吸附性能。用中孔活性炭觀察到類似的結果。然而，中孔活性炭的硫容量在8個循環后降低了22.0%，遠低于微孔活性炭的降低速率，這表明互連微孔和有序介孔的特性促進了H的解吸。2 SO 4并減少硫容量的減少。

　　圖3. 吸附劑在八次吸附-再生循環中的硫容量。

　　總之，制備了兩種活性炭吸附劑，包括煤質活性炭和具有有序中孔的活性炭。比較研究了物理化學特性和產生的SO 2吸附和解吸性能。兩種活性炭樣品的CO 2活化過程導致豐富的微孔，這對于增強SO 2吸收劑相互作用是必不可少的。特別地，作為吸附的SO 2的發生空間的超微孔體積直接有助于SO 2分離吸附的硫容量。在O 2和H 2 O參與氣體組成的情況下，SO 2去除效率似乎達到了一個穩定階段。相比之下，具有與中孔活性炭樣品顯示出更高的硫容量，主要是因為有序的分級多孔構型促進H 2 SO 4從微孔傳輸到孔。同時，中孔活性炭能促進H 2 SO 4水洗再生和循環脫硫-再生性能的解吸效率，進一步表明該孔隙模式在吸附物的擴散和遷移中起關鍵作用。

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