活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

　　稀有氣體氙在人類工業發展的重要作用，并在照明方面或其他應用中得到越來越廣泛的應用。為了獲得進一步利用的純氙(Xe)，通常使用能量密集的低溫分餾來從空氣中濃縮惰性氣體Xe。另外，研究人員還作出了巨大努力，采取各種吸收劑的研究氙吸附。然而，Xe在空氣中的濃度非常低(0.086 ppmv)，而像普通活性炭這種吸附劑只能保持非常低的Xe吸收量。因此，尋找具有大選擇性的高容量吸附劑來獲取Xe(包括吸附和分離)是非常重要和重要的。

　　我們采用金屬有機骨架和共價有機聚合物作為前體制備氮摻的活性炭分別為活性炭X和活性炭ZX，并進一步研究了氮摻活性炭對Xe吸附和分離。為了比較，我們還研究了炭化沸石中的氙吸附和分離。圖1(a，b)顯示了活性炭和炭化沸石的SEM圖像及其特定的晶體外觀。可以看出，圖案與模擬峰很好地吻合，意味著沒有雜質和純度比較高。圖1(c，d)顯示了活性炭Z和活性炭ZX的無定形形態。

　　圖1、幾種吸附劑材料的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像。

　　使用恒溫裝置通過循環水和乙二醇以1：1的比例進行低壓和25攝氏度的Xe吸附測量，Xe吸附等溫線如圖2所示，其中所有吸附等溫線隨壓力增加沒有飽和。有趣的是，摻氮活性炭中Xe的實驗攝取與模擬數據非常匹配，這表明模擬是在一定程度上高精度和合理性地預測氣體吸附的有力工具。然而，炭化沸石的Xe吸附容量在模擬方式上被過度預測，這大大高于實驗結果。這種對炭化沸石氣體收集的過度預測現象也發生在，可能是由于晶體缺陷實驗產品在實踐中不利于吸附。

　　圖2、在25攝氏度下，摻氮活性炭，炭化沸石，活性炭Z和活性炭ZX的Xe吸附的實驗和模擬等溫線。

　　除Xe吸附外，從混合物中分離Xe是另一個重要問題。因此，我們使用理想吸附溶液理論(IAST)，為可信的工具來預測所述氣體選擇性。考慮到Xe在空氣中的濃度非常小，因此我們計劃以小比率1/99探索Xe/CO 2和Xe/N 2的選擇性。由于IAST計算的要求，我們還測量了在25攝氏度的四個樣品中CO 2和N 2吸附的吸附，并且它們的等溫線顯示在圖3中。計算的Xe/CO 2和Xe/N的選擇性2以1/99的比例在被證明圖4。

　　圖3、幾種活性炭樣品上的氣體的實驗吸附等溫線，(a)CO 2，(b)N 2。

　　圖3顯示炭化沸石對CO 2和N 2的吸附比較低。值得注意的是， 與其他相比，摻氮活性炭在 p > 0.5 bar時顯示出較高的CO 2吸附，這主要歸因于四極CO 2分子與不飽和金屬位點中的正電荷之間的相互作用。此外，除摻氮活性炭外，還包括CO2和N 2吸附容量遵循活性炭Z>活性炭ZX>炭化沸石的順序，這意味著這些前體生產的氮摻雜活性炭具有顯著的氣體吸附性能。

　　圖4、幾種活性炭樣品吸附選擇性分別為(a)Xe/CO 2，(b)Xe/N 2，摩爾分數y CO2=0.99，y N2=0.99。

　　圖4顯示了相同比例1/99的四個樣品對Xe/CO 2和Xe/N 2的選擇性。顯然，活性炭ZX對Xe/CO 2和Xe/N 2混合物表現出較高的選擇性。隨著壓力的增加，碳-ZX的S ads(Xe / CO 2)逐漸下降，而S ads(Xe / N 2)幾乎保持相同的值~120.0，遠遠高于幾乎所有其他吸附劑。而且，Xe/N的選擇性趨勢遵循活性炭ZX>活性炭Z>摻氮活性炭>炭化沸石的順序，就像氣體吸附能力排名一樣。實際上，活性炭ZX不僅具有較高的Xe容量，而且在所研究的四個樣品中具有較高的Xe/CO 2和Xe/N 2混合物的選擇性，這表明共價有機聚合物生產的氮摻雜活性炭是一個很好的吸附材料。用于惰性氣體中吸附和分離空氣。

　　綜上所述，我們以幾種有機復合物為基質，成功合成了氮摻活性炭(Z和ZX)。發現與基質相比，制備的活性炭ZX顯示出更好的Xe吸附性能。實際上，氮摻雜的活性炭ZX不僅在室溫和1巴下表現出極高的Xe吸附容量4.42 mmol g-1，比幾乎所有其他材料都大，而且對Xe/N也具有~120的優異選擇性。以相同的比率1/99，這主要歸因于芳環上的H原子為主的排除效應。本期制作的活性炭是氣體吸附和分離的優良候選者，尤其是對于惰性氣體Xe。

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